近日，我校威廉希尔体育陈敬华团队,校聘研究员张燕在催化领域TOP期刊《ACS Catalysis》（影响因子12.22）上发表了题目为“Surface-Directed Selection of Dynamic Constitutional Frameworks as an Optimized Microenvironment for Controlled Enzyme Activation”的学术论文。
随着酶催化反应在化工、药学、食品等领域的广泛应用，与动态化学的交叉研究也受到更多重视。该课题组不仅利用可逆反应进行非金属催化的动态动力学拆分（Catal. Rev., 2020, 62, 66），还依赖动态键聚合物与酶表面的超分子作用，在酶周围形成动态保护层，以提高酶的稳定性和催化活性（Chem. Commun., 2016, 52, 4053；Chem. Commun., 2016, 52, 13768；Chem. Eur. J. 2018, 24, 715）。其中，酶催化微环境起到关键作用，但不同种类和来源的酶对微环境的需求不一样，如何针对不同酶的个体特征，合理并差异性设计聚合物中的化学修饰是进一步研究的关键。
在该论文中，威廉希尔体育陈敬华团队采用动态组合化学策略，以碳酸酐酶为靶点，建立了含有不同功能基团的两个动态聚合物库，由酶进行自主筛选，从而“定制”酶催化最优微环境，并对其筛选机理做了初步探讨（图1）。基于对聚合物库组分的实时监测，酶的加入可明显调控各组分分布，例如，可抑制聚合物库II中1·2·4的合成（图2），进一步酶活化测试表明，聚合物1·2·4增强酶催化活性效果最为显著（图3）。这一现象可归结于该组分在酶表面结合能力最强，从而参与聚合程度最低。因此，该论文成功建立了酶自主优化微环境的动态筛选模型，对个性化“定制”其他酶催化微环境、提高其稳定性和活性具有重要指导意义。
论文第一作者是我校威廉希尔体育校聘研究员张燕，通信作者为威廉希尔体育陈敬华教授和马萨诸塞大学洛厄尔分校Olof Ramstrom教授，以及法国国家科学研究中心Mihail Barboiu研究员。
上述研究得到江苏省自然科学基金(BK20180625)、中央高校基础研究基金(JUSRP51709A)和国家轻工业技术与工程一流学科计划(LITE2018-20)的资助。
(文/图：张燕；审核:陈敬华)
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b04938
图1.动态组合化学方法“定制”酶催化微环境
图2.动态组合化学方法对聚合物功能基团的筛选结果
图3.动态键聚合物的酶催化活性增强效应，与筛选结果相一致
